Recebeu as primeiras lições de música na Sé de Lisboa em 1817, e ingressou na Irmandade de Santa Cecília no ano seguinte. Alguns meses mais tarde ganhou o concurso para soprano na Real Capela da Bemposta, tendo progredido rapidamente sob a orientação do mestre de capela Frei José Marques e Silva e vencendo em 1826 o concurso para organista. Desde esse ano até 1832 compôs muitas peças de música sacra, destacando-se entre elas as Matinas de Santa Luzia, as Matinas de Reis e a Missa e Credo para grande orquestra.
Durante o período das lutas entre liberais e absolutistas, manifestou-se partidário de D. Miguel, tendo escrito um
Hino Militar Realista, oferecido ao comandante dos voluntários realistas, o Marquês de Pombal. Quando os constitucionais entraram em Lisboa, em Julho de 1833, fugiu da capital e escondeu-se algures dentro do país tendo regressado em 1837, dando início a um período muito produtivo da sua carreira. Para além de música sacra, que continuou a escrever durante estes anos, compõe dramas, comédias, operetas, mágicas e farsas para os Teatros do Salitre, da Rua dos Condes, do Ginásio, de D. Maria e Variedades.
A sua primeira composição para cena foi a música para o mistério em 5 actos
Roberto do Diabo, levado à cena no Teatro do Salitre, em Abril de 1842. Nesse período, o Teatro da Rua dos Condes, dirigido por Emilio Doux, apresentava óperas cómicas do repertório francês e o director, procurando atrair para esse género os músicos portugueses, convidou Casimiro a escrever a música para a farsa
Um par de luvas, com texto de Silva Leal. Estava o trabalho em projecto quando inaugurou o Teatro de D. Maria, em Outubro de 1845, e Casimiro foi convidado a apresentar aí a sua farsa. Em Dezembro de 1849 Casimiro escreveu música para a peça,
O Ensaio da Norma, em que parodiava a ópera de Bellini, e no ano seguinte constitui-se sociedade para explorar o Teatro D. Fernando, no local da antiga igreja de Santa Justa, tendo-lhe sido confiadas as funções de director da parte musical. Em Setembro desse ano apresentava-se aí
A Batalha de Montereau, com libreto de Mendes Leal e partitura de Casimiro que muito agradou ao público, principiando então a grande voga da música de cena e o período de trabalho mais intenso na vida do compositor. Escrevia então coplas para numerosas comédias que iam à cena, regia concertos, ensaiava cantores, acompanhava solistas e dirigia festas de igreja, para as quais ia compondo música. São dessa época o Setenário de Nossa Senhora das Dores, com um apreciado Stabat Mater, o Terço dos Benditos e a Ladainha para vozes sem acompanhamento, o Credo a quatro vozes sem acompanhamento para quinta-feira santa e a Missa de Arruda.
De 1852 a 62 subiram à cena várias comédias com música sua em vários palcos da cidade como por exemplo
Ópio e Champagne (Teatro da Rua dos Condes, 1854),
A filha do ar,
O cabo da caçarola (Teatro do Ginásio, 1856-7)
A lotaria do Diabo (inaugurou o Teatro Variedades, antigo Teatro do Salitre, 1859)
O cego vê,
Graziela,
O astrólogo e
Egas Moniz (Teatro D. Maria, 1861-2).
Entretanto não abandona o trabalho de composição de música sacra. É de 1857 a que dizem mais considerável das suas obras, os Responsórios para Quarta-feira Santa, que se cantaram pela primeira vez a 15 de Maio desse ano. Em Setembro de 1860 era promovido a mestre de capela da Sé, pelo falecimento de João Jordani. O seu último trabalho foi a instrumentação de umas
Matinas do Sacramento, compostas para órgão e 4 vozes por Frei José Marques e Silva.
A obra de Casimiro é muito extensa, ele próprio declara ter escrito 97 peças de música sacra e 209 partituras para teatro. De todas essas composições as que nomeou como preferidas são as Matinas da Conceição, a Missa de Arruda, os Ofícios de quarta-feira santa, o Stabat Mater e o
Credo sem acompanhamento.
